Gegründet wurde das Kloster wohl in den 740er Jahren (traditionell: 731) von Bayernherzog Odilo (gest. 748). Das Kloster leistete fruchtbarste Kultivierungsarbeit in den Bayer- und Böhmerwald hinein und wurde ein Hauptstützpunkt der deutschen und christlichen Kultur in der Ostmark. Unter Karl d. Gr. und Ludwig d. Deutschen wurde der Besitz des Klosters bis in die Wachau vorgeschoben. Abt Gozbald (825-855) war Erzkanzler Ludwigs d. Deutschen. 848 erhielt das Kloster das Recht der freien Abtswahl, 857 die Reichsunmittelbarkeit, die aber durch die Vergabe des Klosters als Lehen an das Bamberger Bistum 1152 durch König Friedrich Barbarossa wieder verlorenging.
Über 50 Mönche wurden als Äbte in andere Klöster oder auf Bischofsstühle berufen. Das Jahrhundert der Ungarnstürme brachte Niedergang und Umwandlung in ein Chorherrenstift.
Unter dem Hl. Gotthard (996-1022) setzte eine neue benediktinische Blüte ein. Er war mit Herzog Heinrich von Bayern, dem späteren Kaiser Heinrich II., Träger der Klosterreform seiner Zeit, reformierte Tegernsee, Hersfeld bei Fulda und Kremsmünster und wurde später Bischof von Hildesheim. Zu den insgesamt 13 Heiligen und Seligen, die aus Niederaltaich hervorgingen, zählen auch 3 Frauen, die als Reclusinnen beim Kloster lebten.
In den folgenden 800 Jahren erlebte die Abtei eine wechselvolle Geschichte mit Höhepunkten – z.B. unter dem großen Wirtschafter, Bauherrn und Geschichtsschreiber Abt Hermann (1242-1273) oder den Reformäbten Kilian Weybeck (1503-1534) und Paulus Gmainer (1550-1585, bedeutende Schreibschule) – aber auch mit Kriegszeiten, Feuersbrünsten und verheerenden Überschwemmungen der Donau. Abt Joscio Hamberger (1700-1739) erbaute das Barockkloster mitsamt der jetzigen Kirche.
1803 wurde das Kloster säkularisiert. Der Kirchenbrand (infolge Blitzschlags) von 1813, bei dem auch die anschließenden Klostertrakte in Mitleidenschaft gezogen worden waren, bedeutete den Anfang des Abbruchs großer Teile der ehemaligen Barockanlage.
1918 konnte das Kloster mit Hilfe eines Vermächtnisses des Niederalteicher Religionsprofessors Franz Xaver Knabenbauer († 1908) von der Abtei Metten wiederbesiedelt werden. Durch die Versetzung der Kinderfreund-Benediktiner (gegründet von Pater Edmund Hager in Martinsbühel) von Tirol nach Niederaltaich wuchs der Konvent 1927 zu einer Gemeinschaft von mehr als 80 Mönchen an.
In den 1930er Jahren begann Prior Emmanuel Heufelder mit der ökumenischen Arbeit des Klosters, womit er der Gemeinschaft in wirtschaftlich schwierigen Zeiten eine neue ideelle Zielsetzung gab. Nach dem Ende des Krieges war es zunächst offen, ob die "Ostarbeit", wie man damals sagte, wieder aufgenommen werden konnte. Doch durch den Eintritt neuer Mitbrüder (darunter zwei Russen) konnte der von Papst Pius XI. bereits 1924 geäußerte Wunsch verwirklicht werden, Benediktinermönche mögen den byzantinischen Ritus annehmen, um im Geist der Ostkirche zu leben und so eine geistliche Brücke zum Osten zu bauen. Innerhalb der klösterlichen Gemeinschaft begannen einige Mönche, das tägliche Stundengebet und die eucharistische Liturgie im byzantinischen Ritus zu feiern. 1955 konnte dafür eine erste kleine Kapelle eingerichtet werden, 1986 dann – in den Räumen der ehemaligen Brauerei – eine große und eine kleine byzantinische Kirche. 1962/65 wurde das Ökumenische Institut errichtet.
Der zwischen den stehengebliebenen Teilen der barocken Klosteranlage 1953/54 errichtete Verbindungstrakt, in dem bis 1994 das Internat untergebracht war, wurde 1999/2001 zum Tagungs- und Gästehaus St. Pirmin völlig neu ausgebaut.
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